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双功能化离子液体固定二氧化碳
发布时间:2020-09-03     作者:harry   分享到:

众所周知,二氧化碳(CO2)是造成温室效应的主要气体。随着工业废气以及化石燃料的燃烧,其排放量也在逐年递增,**变暖的情况也越来越严重,因此减少大气中CO2的含量刻不容缓。与此同时,CO2也是一种碳资源,其具有储量丰富容易被捕获的优点。所以如果能够将CO2转化为其它高附加值的物质,不仅能缓解温室效应还能带来经济效益。在CO2的利用方法中,常用之一是将CO2和氧化丙烯(PO)合成五元环碳酸酯,其可作为溶剂、萃取剂、吸收剂、电池电解液、电容介质,是一种具有高经济价值的合成产物。在传统工艺中,用于该反应合成的催化剂有金属卤化物、过渡金属络合物等。然而,这些常规的催化剂要么涉及复杂的生产流程,要么面临催化条件太苛刻或催化效率低等问题。

离子液体(ILs)因其具有的宽电化学窗口、热稳定性好、毒性低、难挥发性等优点在各个领域备受关注。与此同时,其作为催化剂来促进反应的**能力更是吸引了越来越多的人关注IL催化剂的制备。随着对催化CO2合成环状碳酸酯的研究,发现氨基与羟基对CO2催化合成环状碳酸酯有催化活性,并且氨基还有吸收CO2的能力。因此如果能够设计合成出相应的含氨基与羟基的离子液体,即可催化合成环状碳酸酯。

基于以上情况,河北工业大学李春利教授等人通过合成含有羟基与氨基的离子液体,并将其用于催化合成环状碳酸酯,表现出良好的催化活性。



研究人员先合成了含羟基与氨基的离子液体,并用NMR对合成了化合物进行了表征。然后对其催化能力进行了测试,研究人员采用CO2PO为相同的摩尔比,发现该催化剂对该反应的转化率和选择性分别为80.1%和92.5%。然而,在相同的反应条件下,当使用1-甲-3-氨基丙基咪唑鎓氯盐作为催化剂时,PO的转化率和选择性分别为43.6%和85.7%。这表明其中羟基对该反应的催化作用,也表明这种催化剂的与高选择性。



随后通过量子化学计算先确定了更低能量的ILPO化合物的稳定和平衡结构,并研究了ILPO之间的相互作用能,发现两者之间存在着氢键相互作用,然后通过分析表面静电势推测了该反应的反应机理。

综上所述,双官能团的离子液体在相对温和的条件下具有良好的催化性能,与单官能团的离子液体相比,不仅具有较高的选择性,而且具有较高的转化率,达到80.1%。还通过量子化学计算分析了该反应的反应机理。该催化剂有望将来用于催化合成环状碳酸酯。

 

原文链接:

https://link.springer.com/article/10.1007/s11696-020-01053-0

原文作者:

Wenlin Zhang, Jiaming He, Bin Zhang, Yuxin Wang, Jinping Luo, Yongqi Zhao, Chunli Li

DOI: 10.1007/s11696-020-01053-0


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