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利用CVD方法石墨烯/蓝宝石新型外延衬底生长氮化铝(AlN)薄膜
发布时间:2020-12-25     作者:zhn   分享到:

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III族氮化物由于其宽的直接带隙与**的稳定性,被广泛用于发光二极管(LED)、激光器和大功率/高频电子器件。其中,高品质氮化铝(AlN)薄膜的生长与深紫外LED的构筑是目前氮化物领域研究的重点与热点。目前,AlN薄膜主要是通过金属有机化学气相沉积(MOCVD)的方法异质外延生长在c-蓝宝石、6H-SiCSi111)衬底上。然而,AlN与衬底之间存在较大的晶格失配与热失配,使得外延层中存在较大的应力与较高的位错密度,**降低器件性能。与此同时,AlN前驱体在这类衬底上迁移势垒较高,浸润性较差,倾向于三维岛状生长,需要一定的厚度才可以实现融合,增加了时间成本。

 

近日,有研究团队开发出了石墨烯/蓝宝石新型外延衬底,并提出了等离子体预处理改性石墨烯,促进AlN薄膜生长实现深紫外LED的新策略。在该工作中,研究人员利用CVD的方法,获得了新型外延衬底——石墨烯/蓝宝石衬底,此方法避免了石墨烯转移过程中的污染、破损问题,目前已经实现了小批量规模化制备。通过DFT计算发现等离子体预处理向石墨烯中引入的吡咯氮,可以**促进AlN薄膜的成核生长。在较短的时间内即可获得高品质AlN薄膜,其具有低的应力,较低的位错密度,构筑的深紫外LED器件表现出了良好的器件性能。

 

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蓝宝石上石墨烯的生长与等离子体预处理


a) 两英寸石墨烯/蓝宝石衬底的实物照片,b) 石墨烯薄膜的光学显微镜照片,c) 石墨烯的边缘层数,d) 石墨烯的原子像,e) 石墨烯薄膜在经过氮等离子体预处理前后的拉曼光谱,f) 石墨烯经氮等离子体处理后的C1s XPS谱图,g) N1s XPS 谱图,h) Al原子与氮等离子体预处理引入的吡咯N的吸附能,i) 石墨烯与AlN薄膜界面的差分电荷分布图,j) N不同近邻位置Cπ轨道态密度。

 

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图2 AIN薄膜在石墨烯/蓝宝石衬底上的快速生长

a) AlN薄膜在等离子体预处理的石墨烯/蓝宝石衬底上的生长过程示意图,AlN优先在N缺陷位置处成核,前驱体在石墨烯薄膜上快速迁移,促进AlN横向生长,在短时间内获得平整薄膜,b)  AlN在等离子体预处理的石墨烯/蓝宝石衬底上成核阶段的AFM图,c) AlN在传统蓝宝石衬底和等离子体预处理的石墨烯/蓝宝石衬底上成核密度与尺寸分布统计结果,d) 在等离子体预处理的石墨烯/蓝宝石衬底上获得的AlN 薄膜的SEM图,e) 在等离子体预处理的石墨烯/蓝宝石衬底上获得的AlN 薄膜的AFM图,f) 在传统蓝宝石衬底和等离子体预处理的石墨烯/蓝宝石衬底上获得的AlN薄膜的Raman表征,证明石墨烯可以**释放应力,g) 等离子体预处理的石墨烯/蓝宝石衬底上(0002AlN薄膜的XRD 摇摆曲线,证明石墨烯可以**降低位错密度。

 

图3 AIN与石墨烯/蓝宝石衬底的外延关系

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a) AlN/Graphene/Al2O3的XRD-φ扫描,b) AlN/Graphene/Al2O3界面的选区电子衍射,AlN晶胞相比于Al2O3晶胞旋转30°,c) AlN/Graphene/Al2O3的界面结构示意图,d) AlN/Graphene/Al2O3界面STEM图,e) (d)图相对应的Al元素的EDS面扫描结果,f) 原子分辨的AlN/Graphene/Al2O3界面,可以看到石墨烯存在。

 

该工作成功的实现了AlN薄膜在石墨烯/蓝宝石衬底上的准范德华外延生长,并构筑了高性能石墨烯基深紫外LED器件。DFT计算表明,在AlN生长之前,等离子体处理引入的吡咯N可以地促进AlN成核的成核能力并提高生长速率。单层石墨烯的存在没有改变蓝宝石衬底与AlN薄膜的外延关系,保证了单晶薄膜的生长,而且由于较弱的界面相互作用**地降低了AlN薄膜的位错密度与应力。构筑的深紫外LED具有低的开启电压,较高的输出功率和出色的可靠性。相比于传统工艺,此方法还省略了低温缓冲层,节省MOCVD生长机时,降低成本。该工作为AlN薄膜的生长提供了新思路,并为石墨烯的大规模关键应用提供了切实可行的方法。


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类金刚石薄膜衬底上生长c-取向氮化铝(AlN)薄膜

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Si衬底上外延生长AlN薄膜

Si(111)和Si(100)衬底上制备了AlN薄膜

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