POSS改性的金属纳米粒子有机-无机杂化材料及其在催化方面的应用

众所周知，催化对化工生产是非常重要的。近年来，POSS强大的功能吸引了众多科学家的目光，其在催化领域中的应用也取得了良好的效果。研究表明，POSS作为稳定金属纳米粒子的载体材料可以**提高金属纳米粒子在溶液中分散性。同时将小分子或聚合物修饰在纳米级POSS上是增强催化活性和稳定性的**方法。所以特殊笼状结构的POSS在有机-无机杂化材料中起着至关重要的作用。

(1)小分子修饰的笼型聚倍半硅氧烷有机-无机杂化催化剂

Chang 等人[87!使用还原性溶剂法将Pd (OAc)2分别与1-十二烷硫醇和 SH-POSS在甲苯中回流制得催化剂POSS-Pd(0）和Cp-Pd (0)(图1）。硫醇基团可在制备Pd NPs时用作还原剂和稳定剂进而提高催化活性。催化剂POSS-Pd (O)在用碘苯和丙烯酸甲酯进行Heck偶联反应时，呈现出**的催化性能，这是因为POSS可作为Pd纳米团簇的优良纳米反应器，同时POSS分子之间较大的间隙为反应物的输入提供了传输通道。

通过席夫碱化学反应，将氨丙基笼型聚倍半硅氧烷与对苯二甲酸醛(TPA)结合，用简便且无模板策略制备了有机-无机介孔/大分子共价网络（图2）。此类多孔共价网络具有高 BET表面积和各种丰富的含氮官能团，它既可以用作均相钯(Pd)催化剂的载体也可以用作稳定剂。所制备的多相钯催化剂(Pd/POSS-TPAa)在室温下对Suzuki-Miyaura反应显示出快速和**的催化活性。与此同时，该催化剂在催化循环多达五次后，也不会出现转化率损失和钯的浸出现象。Pd/POSS-TPAa催化剂的**性能主要归因于共价网络中含N基团与PdNPs 之间的强配位作用。

采用固相合成方法将钯纳米粒子负载到N-杂环卡宾/咪唑翁盐修饰的多面体低聚倍半硅氧烷上(图4）。Pd (0) -nano-POSS (2)是一种**且易于回收的均相催化剂，在进行Suzuki-Miyaura交叉偶联反应中的TOF值高达1670h-1。与此同时催化剂可重复使用十个以上反应周期，而不会损失活性。研究表明:POSS上的咪唑踰官能团在催化剂独特的溶解性中起关键作用且N-杂环卡宾(NHC）基团作为**配体可以稳定Pd纳米粒子。

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