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刚性四阳离子环番—Cyclobis(CBPQT4+)的介绍及表征图谱
发布时间:2021-03-18     作者:axc   分享到:

刚性四阳离子环番——Cyclobis(paraquat-p-phenylene)CBPQT4+),它是通过两个对二甲苯连接体连接两个缺π电子联吡啶(BIPY2+)单元组成,质心间距为6.8Å。它具有良好的空腔,能够封装富π电子客体,因而可将CBPQT4+作为构建机械互锁分子(MIMs)的构筑基元。此外,葫芦脲(CB[n])具有缺电子羰基端和疏水性空腔,对CBPQT4+有很强的结合亲和力。CB[8]的入口直径为9.9Å,它可以在其空腔中(i)同时结合吸电子和给电子客体,或(ii)容纳两个相同的客体(如萘、芳基吡啶和其他客体),从而产生紧密的π-π堆积。

基于以上研究背景,我们设计并合成了一系列扩展的阳离子环番用于调节CBPQT4+中的空腔大小。通过方案1发现,当在扩展的CBPQT4+中连接OPV2+单元时得到OPVEBox4+CB[8]易结合到该环番的外部,形成了二元和三元ring-in-ring(s)络合物。1H NMR谱和ESI-MS证实(图23),二元和三元ring-in-ring(s)络合物中,OPVEBox4+CB[8]之间的化学计量比分别是1:11:2。其形成的驱动力主要是疏水作用和离子-偶极相互作用。

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OPVEBox4+的表征

由单晶X射线衍射可知(图1),OPVEBox4+的固态结构呈盒状几何构型,平均尺寸为18.7×7.6Å。两个OPV2+的质心间距(7.6Å)大于BPQT4+6.8Å)。OPV2+单元中两个氮原子之间的距离为15.9Å,该值是CB[8]宽度(6.1Å)的两倍以上。OPVEBox·4Cl的固态超结构显示它在单斜空间群P21/c中结晶,每个OPVEBox4+16Cl-相互作用,[C-H···Cl]氢键距离为2.6~2.9Å。因此,OPVEBox4+Cl-采用交替排列构成了固态超结构。

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